Rolo Lamperouge est un assassin se faisant passer pour le frère de Lelouch, placé là pour observer Lelouch après sa réécriture de la mémoire par l'Empereur. Il est de ce fait là pour remplacer Nunnaly et surveiller Lelouch et ainsi voir si il ne retrouve pas la mémoire et si c'est le cas il faudra l'éliminer.

Il possède un Geass puissant dans son œil droit qui lui permet de geler temporairement l'expérience subjective du temps pour toutes les personnes dans une zone donnée. Chaque fois que Rolo utilise ce pouvoir, son cœur cesse de battre jusqu'à ce que l'effet se termine.

Tandis que Rollo fait semblant d'être très timide et renfermé à l'école, cet extérieur cache un tueur impitoyable et détaché qui fera tout ce qu'il faut pour accomplir sa mission. Alors qu'il travaille avec le Britannia Secret Intelligence Service, il est distant et ne semble pas très intéressé. Il reste souvent à l'arrière-plan et écoute tout simplement, et n'a pas peur d'être très direct sur les fautes de ses coéquipiers.

Cependant, il peut s'avérer dévoué à Lelouch et malgré son envie de tuer Zero, ne le regarde pas mal et le soutient. Il se montre aussi heureux lorsque Lelouch lui offre un médaillon en forme de cœur comme cadeau d'anniversaire, qu'il garde attaché à son téléphone portable. Il refuse même de le rendre après que Lelouch ait retrouvé la mémoire et l'ait demandé.

En effet, lorsque C.C. restaure ses souvenirs, Lelouch comprend que Rolo est un imposteur et essayera de lui tendre un piège. Cependant, cela s'inverse lorsqu'il utilise son Geass.

Malgré ça, il est également clair que Rolo a également été fortement affecté par le temps qu'il a passé avec Lelouch. Pour cette raison, Lelouch l'a facilement manipulé en lui faisant croire qu'il se soucie de lui après qu'il ait prétendu lui avoir sauvé la vie par un incident prévu grâce au Geass. A l'origine, Lelouch avait prévu de le jeter après qu'il ait fait bon usage de lui. 

Il finira de ce fait par soutenir les Chevaliers Noirs et semble devenir dépendant de Lelouch au fil du temps.

Après l'attaque de Jeremiah Gottwald sur l'Académie Ashford, Rolo rencontre Shirley Fenette alors qu'elle cherche Lelouch dans la gare (elle tient une arme qu'elle a prise à un policier), après quoi elle révèle qu'elle a récupéré ses souvenirs et qu'elle veut aider Lelouch à retrouver Nunnally. Rolo la blesse mortellement à l'aide de son pouvoir Geass et plante le pistolet dans ses mains pour faire croire qu'il s'agit d'un suicide. Peu après que Lelouch ait parlé avec Shirley dans ses derniers instants, Rolo réapparaît et affirme qu'il a tué Shirley parce qu'elle avait retrouvé la mémoire et qu'elle poursuivait Lelouch avec une arme à feu. Lelouch prétend croire Rollo et le félicite son action, mais Lelouch truque secrètement son Knightmare avec une bombe, dans l'intention de le tuer pendant l'assaut sur la base des chercheurs du Geass, dirigés par V.V., en représailles pour avoir tué Shirley. Son plan est involontairement perturbé par Cornelia.

Pendant la bataille de Tokyo, Lelouch confie à Rollo la récupération de Nunnally, mais Rolo a l'intention de la tuer. Sayoko la récupère pendant que Rolo les couvre dans un mécha volé. Il dit à Lelouch qu'elle est morte après que F.L.E.I.J.A. ait détruit le complexe du gouvernement, ce que Rolo pense probablement être vrai. Lelouch s'évanouit sur le champ de bataille, alors Rolo le porte dans sa chambre. Rolo tente de le réconforter, mais Lelouch s'en prend à lui et reprend le médaillon qu'il a donné à Rolo, déclarant qu'il était destiné à Nunnally, sa vraie sœur, pas à lui. Lelouch déclare alors sa haine pour Rolo et révèle qu'il a déjà essayé de le tuer plusieurs fois, mais qu'il ne l'a pas fait car cela a toujours échoué. Il dit alors avec colère à Rolo de disparaître de sa vue, en disant qu'il ne veut plus jamais le revoir.

Quand les Chevaliers Noirs ont appris la véritable identité de Lelouch et l'ont trahi, Rolo utilise un mécha pour évacuer Lelouch, figeant tout les obstacles sur son passage à l'aide de son Geass. Malgré les protestations de Lelouch, Rolo l'utilise à tel point qu'il surcharge son cœur. Il meurt après avoir réussi à échapper à leurs poursuivants, mais heureux de savoir que le temps qu'il a passé avec Lelouch était réel et, bien qu'il ait pu être utilisé comme un outil par tout le monde autour de lui, peut-être même Lelouch, son action finale était de son plein gré. Rollo déclare qu'il refuse de croire les paroles de Lelouch précédemment. Lorsqu'il meurt, Lelouch lui dit qu'il a raison, reconnaissant dans ses pensées le mensonge qu'il venait de dire même à ce moment-là. Lelouch creuse une tombe pour Rolo, laissant le médaillon avec. Il se dit que Rolo était le frère de Lelouch Lamperouge, l'étudiant de l'Académie Ashford, pas Lelouch vi Britannia, et qu'il ne gaspillera pas la vie que Rolo lui a donné.